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Nació en Madrid, en la calle del Barquillo, número 8, el 22 de abril de 1757. Por concesión de Carlos III, en abril de 1768, en consideración a los servicios prestados por su padre, fue nombrado Capitán de Infantería con plaza en el Regimiento de Saboya. Pasaría a realizar sus estudios en el Real Seminario de Nobles de Madrid, en calidad de Oficial de menor edad, y los finalizaría en la Academia Militar establecida en Barcelona. En 1774, a los dieciséis fue destinado como Capitán de Granaderos en el Regimiento de Saboya. Coronel graduado desde 1789, ascendió a Coronel con mando en el regimiento de Africa, en abril de 1792. En octubre de 1793 ascendió a Brigadier. Dos años más tarde, en febrero de 1795 alcanza el de Mariscal de Campo. Otro mes de octubre, en 1802 le trae el de Teniente General. La guerra de Independencia le lleva al grado de Capitán General, ascenso que tiene lugar en el mes de julio de 1808.
Participó en numerosas acciones: Entre 1780 y 1783 asistió al bloqueo de Gibraltar y a la reconquista de Menorca y en la defensa de Mahón. Ya como Coronel, en 1791 se encontró en el socorro de la plaza de Orán y luego en el de Ceuta. En la guerra contra los franceses, entre 1793 y 1795 llegó a ser herido dos veces. Como Mariscal de Campo, en 1800 mandó una división que tenia como destino el ataque a las posesiones británicas en América. Cuando una flota británica desembarcó en la playa ferrolana de Doniños, las tropas expedicionarias de Castaños fueron las que repelieron el ataque. Desde sus inicios participa en el desarrollo de la guerra de la Independencia, donde lo vemos como General en Jefe del Ejército de Andalucía, responsable de la victoriosa jornada de aquel 19 de julio de 1808, ante unas tropas antes nunca vencidas. Más tarde tendrá igual grado en Navarra y Rioja. En 1810 es nombrado Presidente de la Junta Superior Militar y de la primera Regencia del Reino. En 1811 manda el 5º Ejército o de Extremadura, añadiéndole al siguiente año, el mando del 6º y 7º, que posteriormente se reunirían en el 4º Ejército, donde volveremos a encontrarlo en las jornadas finales de aquella lucha, en el año 1814, en Toulouse. Entre 1808 y 1814 muchas fueron las acciones en que participa, unas perdidas como la de Tudela y otras ganadas como la compartida con los británicos en Albuera. Castaños y Wellington colaboraron en grado tan encomiable que posibilitó la victoria final a pesar de que por el medio intervinieron muy difíciles circunstancias. Finalizada la guerra, manda el Ejército de observación de la Derecha en la frontera francesa, y tras la disolución de este fue nombrado Capitán General de Cataluña hasta la llegada del Trienio liberal, en 1820, en que dimitió de su cargo y se quedó de Cuartel en Madrid.
Al terminar las acciones militares fue nombrado miembro del Consejo de Estado, siendo Presidente del mismo hasta 1832, en que por extinción pasó a denominarse Consejo Real y del que continuó siendo Presidente. En 1829 le fue impuesto el Toisón de Oro. Ese mismo año 1832, fue nombrado Capitán general de Castilla la Nueva. En 1833 fue designado Presidente del Estamento de Próceres y nombrado Duque de Bailén, con Grandeza de España, y en 1837, Senador por Cataluña. Cuando la Regencia de Espartero permaneció de Cuartel en su domicilio. En 1843 fue Comandante General de Alabarderos y poco tiempo después fue nombrado Tutor de la Princesa Isabel y la Infanta. Al declararse la mayoría de edad de Isabel II, cesó en el de la Reina y continuó con la Infanta hasta el regreso de la Reina Madre, retornando él a la jefatura del Cuerpo de Alabarderos Reales. En 1845 fue instituido Senador vitalicio.
Castaños fallece el 24 de septiembre de 1852, en su domicilio madrileño de la calle del Barco, número 24. Tenía 95 años y 6 meses.
El denominado "Archivo del duque de Bailén", es una fuente inagotable de documentación para cualquier estudio relativo al periodo de la guerra de la Independencia.